正如徐志摩所说，林徽因本身极具诗人潜质。她是天生的诗人。
1931年4月，在香山疗养的林徽因开始了诗歌创作。她在《诗刊》第2期发表了处女作《谁爱这不息的变幻》，喷涌的诗情便一发不可收拾。在这一年，她相继发表了诗歌《那一晚》《仍然》《笑》《深夜里听到乐声》。
谁爱这不息的变幻，她的行径？
催一阵急雨，抹一天云霞，月亮，
星光，日影，在在都是她的花样，
更不容峰峦与江海偷一刻安定。
骄傲的，她奉着那荒唐的使命：
看花放蕊树凋零，娇娃做了娘；
叫河流凝成冰雪，天地变了相；
都市喧哗，再寂成广漠的夜静！
虽说千万年在她掌握中操纵，
她不曾遗忘一丝毫发的卑微。
难怪她笑永恒是人们造的谎，
来抚慰恋爱的消失，死亡的痛。
但谁又能参透这幻化的轮回，
谁又大胆地爱过这伟大的变幻？
—林徽因《谁爱这不息的变幻》
林徽因的诗歌在起点上就不同凡响。这个时候的林徽因历经了结婚、丧父、生子等人生中的诸多事件，对人生开始有了一些切身的感触，所以诗的开篇就有一种开阔的眼界和深沉的超越性思考。诗中有某种形而上的哲理意味，某种对人生沉浮、世事无常的感悟。笔下那些日影、星光、峰峦、江海的意象，那些都市喧哗、夜空广漠，展现出一种滚滚红尘中抬起头来的超然微笑，在世事浮沉、风云变幻中淡定彻悟的高远境界。
林徽因曾在《大公报·文艺副刊》发表了一篇随笔，认为诗歌就是要抓住灵感，跟着潜意识和内心的情感，用语言文字把各种意向组合起来。她自己的诗作很好地体现了这一点。
这一定又是你的手指，
轻弹着，
在这深夜，稠密的悲思。
我不禁颊边泛上了红，
静听着，
这深夜里弦子的生动。
一声听从我心底穿过，
忒凄凉
我懂得，但我怎能应和？
生命早描定她的式样，
太薄弱
是人们的美丽的想象。
除非在梦里有这么一天，
你和我
同来攀动那根希望的弦。
—林徽因《深夜里听到乐声》
深夜里那婉转动人的乐声，清幽、哀婉。细腻中带着真挚和热烈，温柔的情怀在深夜里如音符一样飘**。深夜里的琴声悲切真实，让弹琴者和听琴者之间的情愫毫无保留地流露出来，有怀念，有相思，有悲凄，有希冀。这首诗中，文字的音韵之美和建筑之美体现得淋漓尽致。音韵的旋律美轮美奂，两长一短的句式抑扬顿挫，曲径通幽，构成了深邃的意境。
林徽因感情敏锐细腻，早年就显示出独特的艺术才华，在绘画、戏剧、舞蹈等艺术形式上都有自己的见解和风格。这些艺术审美素养，为林徽因写诗打下了坚实的基础。在伦敦求学时，林徽因就阅读了大量的浪漫主义诗人的诗作，如拜伦、雪莱、泰戈尔等，这些名家的作品，让她明白了写诗的情绪和风格特征。对林徽因创作诗歌影响最大的莫过于徐志摩了。徐志摩的才情、诗意都让林徽因刻骨铭心。这一段经历让林徽因的内心渐渐催生出越来越多诗意的情愫，成了创作诗歌灵感的源头。
如果我的心是一朵莲花，
正中擎出一枝点亮的蜡，
荧荧虽则单是那一剪光，
我也要它骄傲的捧出辉煌。
不怕它只是我个人的莲灯，
照不见前后崎岖的人生—
浮沉它依附着人海的浪涛
明暗自成了它内心的秘奥。
单是那光一闪花一朵—
像一叶轻舸驶出了江河—
宛转它飘随命运的波涌
等候那阵阵风向远处推送。
算做一次过客在宇宙里，
认识这玲珑的生从容的死，
这飘忽的途程也就是个—
也就是个美丽美丽的梦。
—林徽因《莲灯》
“莲灯”是生命的象征，点燃了人们心中的精神力量。她静坐在思念的渡口独守明月。凭栏回望，池中莲荷朵朵盛开，掩映着伊人浅浅的笑靥。温暖那指尖的微凉，也摇曳着三生三世痴守的誓言。一盏莲灯好像坎坷命运湍流中的一丝光亮，微弱却不乏力量，随波逐流却不迷失方向。回眸繁华过往，飘零了多少相思雨，拈一片花瓣芬芳了岁月，抚一缕幽香明媚了过往。那些流年里的梦里花开，曾是她今生最美的相遇。
她对生死的态度如此超然：“玲珑的生，从容的死”，让人不禁想起泰戈尔说的“生若夏花般绚烂，死若秋叶般静美”。泰戈尔的表述是静态，而林徽因通过莲灯的意向表达的是缓缓流动的生命过程，是涌动不息的生命精神。诗中追求一种缥缈迷离的唯美意境。“这飘忽的过程也就是个—也就是个美丽美丽的梦。”莲灯意象完美呈现了生命过程，有一种安详静谧，灿烂美丽却不张扬的境界。
林徽因写诗常常是在晚上，宁静的环境、清幽的心绪，是她写诗所产生灵感的氛围。据林徽因的堂弟林宣回忆，林徽因写诗的时候一定要“点上一炷清香，摆一瓶插花，穿一袭白绸睡袍，面对庭中的一池荷叶，在清风飘飘中，吟哦酿制佳作”。
有一首《静坐》就有这样的意境：
冬有冬的来意，
寒冷像花—
花有花香，冬有回忆一把。
一条枯枝影，青烟色的瘦细，
在午后的窗前拖过一笔画；
寒里日光淡了，渐斜……
就是那样底（地）
像待客人说话
我在静沉中默啜着茶。
闲暇时光，她静静坐在季节的角落里，倾心那种空灵和静谧，沉醉于文字带来的温暖。泡一杯清茶，散碎的玫瑰花瓣在水中升腾，晕开，一瞬间将纯净透明的水舞成清淡透亮的粉红，吐露着幽情。而那缓缓升起的暗香，似是从原野里隐隐而来，袅娜又寂静。
前世她为白莲，盈盈一水间，脉脉不得语。今生瘦了红颜，望穿秋水，独守一座城，等着有缘人来相知相惜。今夜，她在清浅的时光里静守一份安然的心境。品茶香袅袅，任神思缥缈。总会有一些情愫水一样滑过心际，于灵魂深处开出恬淡的花来。
一首《六点钟在下午》写出一种别样的心境体验：
用什么来点缀
六点钟在下午？
六点钟在下午
点缀在你生命中，
仅有仿佛的灯光，
褪败的夕阳，窗外
一张落叶在旋转！
用什么来陪伴
六点钟在下午？
六点钟在下午
陪伴着你在暮色里闲坐，
等光走了，影子变换，
一支烟，为小雨点
继续着，无所盼望！
黄昏时分的物象光影与人的主观生命体验交融在一起，像是唐人的绝句，又或是宋人的小令，恬淡而隽永。感谢这文字让平淡的日子里诗意盎然。感谢时光，让她在成长中体会到生命中的美好与温暖，感悟生命沉淀的厚重与隽永。与灵魂对望的时光，那些人情的冷暖，那些世事的沧桑，都会一一在沉思中渐次清晰，又渐行渐远成逝水沉香。
所谓真水无香，其实想要的不是浓郁鲜艳的花朵，也不是甘甜如饴的果实，只是这样一种恬淡轻松的心境，一种风轻云淡的日子，好似有所等待，有所期盼，也似有所回味。
而一首《深笑》则写得清丽明净，婉转动人：
是谁笑得那样甜，那样深，
那样圆转？一串一串明珠
大小闪着光亮，迸出天真！
清泉底浮动，泛流到水面上，
灿烂，
分散！
是谁笑得好花儿开了一朵？
那样轻盈，不惊起谁。
细香无意中，随着风过，
拂在短墙，丝丝在斜阳前
挂着
留恋。
是谁笑成这百层塔高耸，
让不知名鸟雀来盘旋？是谁
笑成这万千个风铃的转动，
从每一层琉璃的檐边
摇上
云天？
这“深笑”甜美动人，韵味悠长，让你能够深深感受到什么是真挚的情感，什么是灵动的情思。每一个句子仿佛清澈透明，清新、细腻、纯净。诗中出现了梁思成、林徽因最深爱的古建筑的形象：“是谁笑成这百层塔高耸，让不知名鸟雀来盘旋？是谁笑成万千个风铃的转动，从每一层琉璃的檐边摇上云天？”运用通感，以古塔檐边无数风铃转动的声音，将“深笑”的神情由视觉化为听觉，比喻笑声的清脆悦耳，直上云天。“深笑”如“好花”开后，“细香”“随着风过”，“丝丝在斜阳前”，沁人心脾。
作为建筑学家的林徽因，在诗歌形式的构筑上非常讲究建筑美。全诗三节，都由四个长行与两个短行组成，具有一种错落有致的形式结构之美。这甜美的“深笑”正是诗人乐观积极的生活态度。
作为诗人，林徽因最著名的诗歌是发表于1934年的《你是人间的四月天》：
我说你是人间的四月天；
笑响点亮了四面风；轻灵
在春的光艳中交舞着变。
你是四月早天里的云烟，
黄昏吹着风的软，星子在
无意中闪，细雨点洒在花前。
那轻，那娉婷，你是，鲜妍
百花的冠冕你戴着，你是
天真，庄严，你是夜夜的月圆。
雪化后那片鹅黄，你像；新鲜
初放芽的绿，你是；柔嫩喜悦
水光浮动着你梦期待中白莲。
你是一树一树的花开，是燕
在梁间呢喃，—你是爱，是暖，
是希望，你是人间的四月天！
春光、星星、百花、圆月、鹅黄、嫩芽、花开、春燕，美丽、纯洁的意向，充满喜悦、希望和爱的光辉。这人间四月里，风如她笔下那般轻盈，春如她笔下那般光艳，云烟如她笔下那般娉婷，燕如她笔下那般幸福呢喃，莲如她笔下那般在梦里水光中苏醒。字句间仿佛看见一个美丽女子，迈着莲步从桃花深处走来，空灵飘逸，清新婉约。她粲然而笑，那些缱绻隽永的诗句，早已铺满了这个春日，成了四月里最美的风景。
有人认为这是写给诗人徐志摩的情诗，有人认为这是写给林徽因儿子的赞歌。林徽因的儿子梁从诫先生亲口证实，梁思成曾经说过这首诗写给当时只有两岁的儿子“小弟”。从诗意来看，说是一个母亲对两岁左右孩子的呵护与赞美也很贴切。但一首诗的内容有时是由读者的阅读感受决定的。诗中并没有明确说是写给谁，那么读者的解读就存在多种可能性的空间。其实，如果把这首诗看作是对一种青春和生命的热烈赞颂更有魅力。
林徽因的诗歌意境优美，内容纯净，形式纯熟，语言华美而毫无雕饰之嫌。在形式上，这首诗词语的跳跃和韵律的和谐几乎达到了极致，完美地体现了新月诗派的诗美原则：讲求格律的和谐、语言的雕塑美和音律的乐感。
林徽因还写过小说。她的小说虽说数量不多，但同样表现出不俗的成就和才华。她的第一篇小说《窘》，发表于1931年９月的《新月》上。这篇小说具有心理小说的某些特质。小说的主人公是中年教授维杉，他在与朋友少朗的交往中，遇到了少朗的女儿芝，这是一个处在“成人的边沿”的少女，她天真活泼，又带有少女的娇羞。维杉觉得她“使你想到方成熟的桃或杏，绯红的、饱饱的一颗，天真让人想摘下来赏玩，却不敢真真地拿来吃”。面对芝，他常常陷入莫名的怔忡恍惚之中。但同时，他又意识到自己在芝的面前是父辈，是“老叔”。这种想接近芝又有所顾忌的情形让他觉得“窘极了”。林徽因在小说中细腻地表现人的意识和潜意识，维杉这种“发乎于情”的潜意识的萌动，“止乎于礼”的种种情状，都描写得惟妙惟肖，含蓄蕴藉。
在这篇小说中，仿佛也是林徽因对当年英伦情事的一个朦胧隐喻，透露了一个十六岁少女对一个成年男子微妙心理的某些体察。
林徽因公开发表的作品包括诗歌六十多首，小说六篇，还有零星的散文、戏剧和文学评论。其中代表作为《你是人间四月天》，小说《九十九度中》。大概是林徽因并不刻意成为一个文学家吧，其文学作品数量并不多，但正因为如此，其作品便有感而发，灵动真挚，宛若山间流动的小溪，颇有自身的特色与风韵。
林徽因的文学才能得到了时人推重。她曾受聘为北平女子文理学院外语系讲授《英国文学》课程，负责编辑《大公报·文艺丛刊·小说选》，还担任《文学杂志》的编委，经常参加北平文学界读诗会等活动。1936年，平津各大学及文化界发表《平津文化界对时局宣言》，向国民政府提出抗日救亡的八项要求，林徽因是文艺界的发起人之一。
“京派文学”是20世纪30年代中期北平的一个文学流派，在中国现代文学史上占有重要一席。林徽因不凡的文学素养，以及喜好发表宏论的活跃性格，还有美丽的容貌，令她自然而然地成为“当时京派的一股凝结力量”。这一时期，林徽因不但在《新月》《大公报·文艺副刊》《学文》和《文学杂志》上面连续发表了许多诗歌、小说、戏剧和文艺评论，而且扶植新人、选编结集、设计封面，为推动“京派文学”立下了汗马功劳。１９３６年８月，林徽因选编的《大公报文艺丛刊·小说选》由上海良友图书公司出版，面市后很快售罄，仅隔三个月就又再版。
林徽因的儿子梁从诫在《倏忽人间四月天》一文中说道：母亲文学活动的另一特点，是热心于扶植比她更年轻的新人。她参加了几个文学刊物或副刊的编辑工作，总是尽量为青年人发表作品提供机会；她还热衷于同他们交谈、鼓励他们创作。她为之铺过路的青年中，有些人后来成了著名作家。关于这些，认识她的文学前辈们大概还能记得。
梁从诫所言不虚，经林徽因提携的年轻人如沈从文、萧乾，都对她有很高的评价。作家萧乾1984年写了一篇纪念林徽因的长文《一代才女林徽因》，提到1933年他作为燕京新闻系的三年级学生，在《大公报·文艺副刊》发表了《蚕》而受到林徽因的邀请，临行之前他高兴得坐立不安，老早就把蓝布大褂洗得干干净净，把一双旧皮鞋擦了又擦，在星期六上午跟随着沈从文“羞怯怯”地跨进了总布胡同那间有名的“太太的客厅”。林徽因对萧乾说的第一句话是：“你是用感情写作的，这很难得。”这话给了萧乾很大的鼓励。他形容这句鼓励“就像在刚起步的马驹子后腿上，亲切地抽了那么一鞭”。由于林徽因对诗歌、小说、散文、剧本等各样体裁无所不能，又都出了精品，赢得北平作家们的钦佩和爱戴。而且她经常发表关于文学的精辟见解，语惊四座。所以萧乾说：“她又写，又编，又评，又鼓励大家。我甚至觉得她是京派的灵魂。”
作为一个建筑学者，林徽因也许并无意在文学天地里驰骋，但是她的艺术素养、文学天赋，她的赤热心肠，她的心直口快和独特见解，再加上她的美丽和个人魅力，无形中使她成为“京派文学”的一个重要象征。林徽因的墓碑上刻的是“建筑师林徽因”，其实还应该刻上“作家、诗人林徽因”。林徽因用一支笔绘出雕梁画栋、亭台楼阁，用另一支笔写诗、写散文、写小说。科学与艺术、感性与理**融，让她的生命圆满而丰盈。